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在化學反應中，漫游反應是一種特殊類型的反應機理。中國科學院大連化學物理研究所（以下簡稱“大連化物所”）近日利用“大連相干光源”發(fā)現(xiàn)了首例分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應通道，表明了漫游反應機理在化學反應中的普適性，為理解和預測化學反應提供了新的視角。這項研究成果由大連化物所袁開軍研究員和楊學明院士實驗團隊，聯(lián)合傅碧娜研究員和張東輝院士理論團隊共同完成，文章日前發(fā)表在國際學術期刊《科學》上。

據(jù)介紹，化學反應好似翻山越嶺，分子和原子“登山者”要攀登能量壁壘這座“高山”，才能轉換為新的物質。在傳統(tǒng)的化學反應過渡態(tài)理論中，反應主要沿著最小能量路徑進行，就像登山者找到最低的山脊線越過高山，以消耗最少的能量。

在某些化學反應中，分子可能會從山峰外圍“繞遠”，從微觀的角度看，原子或者基團不會立即從分子中斷開，而是在分子附近“晃蕩”，忽遠忽近，就像宇航員在太空“漫游”一樣，最終形成與傳統(tǒng)化學反應不同的產(chǎn)物，這就是漫游反應。

21世紀初，科學家第一次發(fā)現(xiàn)漫游反應。此后，針對漫游反應機理的解析一直局限于分子的低電子態(tài)和基態(tài)。由于分子只有吸收極紫外光的高能量光子才可以到達高激發(fā)態(tài)，而高亮度、可調諧極紫外光源十分缺乏，分子達到高激發(fā)態(tài)時是否存在漫游反應一直未得到證實。

“大連相干光源”的出現(xiàn)使難題迎刃而解。袁開軍說：“‘大連相干光源’打開了研究分子高激發(fā)態(tài)反應機理研究的大門?！薄按筮B相干光源”是該研究團隊聯(lián)合上海應用物理研究所研制的我國第一臺極紫外自由電子激光，也是全球唯一運行在極紫外波段的自由電子激光用戶裝置。通過“大連相干光源”輸出高亮度、波長可以調諧的極紫外光，能夠激發(fā)任何分子到特定的高激發(fā)態(tài)。

研究團隊利用“大連相干光源”制備了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子，并結合自主研制的高分辨離子成像技術探測了激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物的量子態(tài)分布。實驗發(fā)現(xiàn)，二氧化硫分子在133納米波段附近解離產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物呈現(xiàn)兩種振動量子態(tài)分布。

隨后，傅碧娜和張東輝團隊利用自主發(fā)展的高精度激發(fā)態(tài)勢能面構建方法和產(chǎn)物量子態(tài)分辨的動力學計算，精確重現(xiàn)了實驗所觀測到的現(xiàn)象，揭示了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子可以通過漫游反應產(chǎn)生高振動態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物，而傳統(tǒng)的最小能量路徑只產(chǎn)生低振動態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物。實驗和理論結果的一致，證實了高激發(fā)態(tài)漫游反應通道的存在，表明了漫游反應在化學反應中普遍存在。

“通過這項研究，我們對以往化學反應的理論產(chǎn)生了新的認知，很多傳統(tǒng)化學反應理論無法解釋的現(xiàn)象都有可能用漫游反應機理得到解釋，這將提升人們對化學反應本質的進一步理解?！睏顚W明說，“每一次基礎研究的突破，都擴展了人類認知的邊界，擴充了人類的知識儲備。”

下一步，科研團隊將利用“大連相干光源”開展更多分子的極紫外光化學研究，深入理解分子光化學過程在宇宙分子演化和生命起源所起的作用，同時推動科學家發(fā)展新的理論模型和計算方法，以此來更精準地描述和預測化學反應。（記者齊芳）